博士生张丝雨同学在国际纳米权威期刊Nano Research上发表论文
博士生张丝雨同学在国际纳米权威期刊Nano Research上发表论文
近日，课题组博士生张丝雨同学在刘老师的指导下，以第一作者在国际纳米权威期刊《纳米研究》(Nano Research，影响因子9.5)上发表题为“Enhancing Dark Excitons in Monolayer WSe2 via Strain-Induced Hybridization with Defect States”(单层WSe2中缺陷态诱导暗激子杂化的增强特性)的实验论文。
图：单层WSe2中缺陷态诱导暗激子杂化的增强特性
单层VI族过渡金属二硫化物(TMDCs)，尤其是含钼(Mo)和钨(W)的材料，由于时间反演对称性和三重旋转对称性的相互作用，展现出自旋-谷锁定现象。这导致两个谷中的电子具有相同大小但方向相反的磁矩。在这些材料中，强自旋轨道耦合(SOC)导致每个谷中的导带和价带不对称分裂，形成两种不同类型的激子：亮激子和暗激子。亮激子是光学活跃的，由具有反平行自旋的库仑束缚的电子-空穴对组成。相比之下，暗激子由具有平行自旋的电子-空穴对组成，在光学跃迁中由于自旋禁阻效应而不可见。对于基于钨的TMD半导体，价带分裂(∆V)和导带分裂(∆C)具有相同的符号，使得暗激子在每个谷中比亮激子具有更低的能量水平。这种排列导致显著的温度依赖性，其中亮激子在高温下的数量显著增加。此外，由于长程交换作用的主要驱动因素导致的快速谷弛豫抑制了暗激子的间谷散射，因为通过这些相互作用进行自旋翻转较为困难。因此，暗激子预计会表现出比亮激子更长的寿命和谷寿命。然而，它们的自旋禁阻特性给暗态谷结构的光学研究和操控带来了重大挑战。
为了应对暗态的光学不敏感性，已探索了多种策略，包括施加垂直或面内磁场、近场技术和定制波导。最近的理论研究表明，诱导应变可以使导带最低点(CBM)与缺陷相关状态在K+和K−谷中对齐。在应变和充电的WSe2中进行的实验观察验证了这一点，显示了缺陷相关状态与暗激子的杂化，显著提高了光致发光(PL)强度。这种应变工程方法提供了一种简单而通用的方法来“点亮”暗激子。尽管取得了这些进展，但关于杂化的精确条件、杂化状态的验证及其详细表征仍然存在关键问题。
在本研究中，我们通过使用预制孔的衬底将局部应变引入单层WSe2，实现了显著的PL强度增强和暗激子半峰宽度(FWHM)的减小。我们对不同温度和线性偏振下的PL光谱进行了系统研究，揭示出杂化状态与局部和非局部状态相比具有不同的特征。这些杂化状态的PL检测超越了低饱和激发功率的限制，显示出激发功率的近线性增加。此外，我们观察到杂化状态的圆偏振显著，达到9 T时高达87%，这归因于缺陷状态的线性分量叠加和K+/K−谷中暗态的非均匀分布。这些发现为暗激子的操控提供了新的见解，并对开发先进的光电器件具有重要意义，突显了应变工程作为一种通用方法来“点亮”二维材料中的暗态。
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Comments:
This paper presents a compelling study on the enhancement of dark excitons in monolayer WSe2 through strain-induced hybridization with defect states. The authors effectively address a significant challenge in the field: the optical insensitivity of dark excitons. Their approach, utilizing a substrate with prepatterned holes to introduce localized strain, successfully hybridizes dark excitons with bright defect states. This innovative method leads to a notable increase in photoluminescence (PL) intensity and a substantial reduction in linewidths, highlighting the effectiveness of strain engineering in manipulating excitonic properties.
The paper's strength lies in its detailed exploration of the strain-induced effects on dark excitons. The reported improvements in PL intensity and linewidths, alongside the unique features observed in temperature-dependent and linearly polarized PL spectra, provide valuable insights into the behavior of dark excitons under strain. The ability to achieve stable localization across a broad excitation power range and tunable circular polarization under a magnetic field further demonstrates the practical implications of this approach for advancing optoelectronic technologies.
Overall, the study offers a significant contribution to the understanding of dark excitons in TMDCs and proposes a promising avenue for future research and technological applications. The results are well-presented and support the potential of strain engineering as a powerful tool for enhancing exciton properties.