博士生张贤同学在Journal of Physical Chemistry Letters上发表论文

      近日，课题组成员张贤同学在刘老师的指导下，以第一作者在国际知名期刊Journal of Physical Chemistry Letters上发表题为 "Strain-Driven Symmetry Breaking and Enhanced SHG in Centrosymmetric 1T-PtS₂"应变诱导的对称性破缺与中心对称结构1T-PtS₂中增强的二次谐波响应的实验论文。

图：应变诱导的对称性破缺与中心对称结构1T-PtS₂中增强的二次谐波响应

         非线性光学效应是光电子器件核心功能的物理基础，但在实际应用中面临着两个技术难题：如何在缩小器件尺寸的同时提升其性能。二维材料凭借可调控的能带结构与层间耦合特性，成为应对这一挑战的理想平台，展现出在新一代纳米光子器件中的巨大应用潜力。在众多非线性光学过程之中，二次谐波产生(SHG)不仅是研究材料对称性的重要探针，也是一系列应用（如紧凑型激光器、倍频器以及片上量子光源）的关键物理机制。然而，在电偶极近似下，只有非中心对称晶体才具有非零的二阶非线性极化率，这一严格的对称性限制长期以来制约了 SHG 材料的选择及其应用。现有研究主要聚焦于具有非中心对称性的 2H 相过渡金属硫族化物(TMDs)，如 WS₂ 和 MoS₂，尽管这类材料表现出一定的 SHG 活性，但其转换效率较低、环境稳定性差、难以大规模制备等问题限制了其实际应用前景。

      1T 相 TMDs 是 TMDs 家族的重要组成部分，其晶体结构具有独特的扭曲八面体配位构型，每个过渡金属原子被六个硫原子环绕。这类材料不仅具备优异的机械柔性和较强的层间范德华耦合，同时也表现出优良的环境稳定性，因此被视为构建稳定柔性光电子器件平台的潜力材料。然而，由于 1T 相晶体结构本身具有中心对称性，理论上禁止二次谐波信号的产生，从而限制了其在非线性光学中的应用。近年来，一些研究报道在中心对称的 1T-TMDs(如 PtSe₂ 和 TiS₂)中观察到了 SHG 现象，但其背后的物理机制仍不明确。因此，迫切需要系统探索 1T-TMDs 中二阶非线性响应的产生机制，拓展非线性材料的研究体系，为实现具备 SHG 可调控能力的片上集成非线性器件提供新思路。

       在本研究中，我们以本征中心对称结构的PtS₂ 为例，系统研究了其二阶非线性光学特性，并在机械剥离的 PtS₂样品中观测到了巨大的 SHG 信号。实验结果显示，在相同激光激发条件下，四层 PtS₂的 SHG 强度是单层 WS₂ 的 15 倍。这种增强归因于机械剥离过程中引入的微小应变对1T-PtS₂ SHG 的高灵敏响应，并通过各向异性的六瓣极化图案得到验证。进一步地，我们通过构建 Au 柱阵列与 Si 空穴阵列的应变场对 PtS₂施加局部应变，观察到 SHG 信号强度增强了约三倍，极化各向异性也发生了变化，表明 SHG 检测对1T-PtS₂中的应变极为敏感。理论计算进一步揭示：外加应变破坏了 PtS₂的晶格对称性并扰乱了其电荷分布的均匀性，从而诱导了 SHG 的产生。本研究揭示了 1T 相 TMDs 中潜在的非线性光学功能，突破了传统 SHG 材料的结构限制，拓展了非线性光学材料体系，为新一代高集成度、可调控的纳米光子器件的设计提供了理论基础和实验依据。

文章链接:  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.5c01731

Comments: 

This manuscript presents a compelling and timely investigation into the surprising second-harmonic generation (SHG) behavior in centrosymmetric 1T-phase PtS₂, challenging the long-held notion that inversion symmetry prohibits second-order nonlinear optical processes. The authors demonstrate a remarkably strong SHG response—up to 15 times that of monolayer WS₂—arising from subtle strain introduced during mechanical exfoliation. Their use of engineered strain environments (Au pillars and Si hole arrays) to further amplify the SHG response underscores the exceptional strain sensitivity of 1T-PtS₂, a property rarely reported with such clarity in centrosymmetric systems.

The combination of experimental observations, polarization-resolved SHG measurements, and first-principles calculations provides robust evidence for strain-induced symmetry breaking and charge redistribution as the driving mechanisms for SHG in 1T-PtS₂. This study not only advances the fundamental understanding of nonlinear optics in centrosymmetric materials but also opens a new pathway for the strain-engineered design of flexible, high-performance SHG-based nanophotonic devices.